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背 景 

鋰離子的嵌入/脫出或沉積/剝離，SEI膜持續(xù)生長及產(chǎn)氣等副反應的發(fā)生會造成電池產(chǎn)生內(nèi)壓，壓力能夠通過界面作用影響鋰電池的各項性能^[1]。由于隔膜的多孔結(jié)構(gòu)和材質(zhì)特性，受到壓力作用時會產(chǎn)生較大形變，其離子電導率會隨著壓力產(chǎn)生變化。有研究表明膜形變與壓力的關(guān)系曲線將多孔膜的受壓過程分為三個階段，即彈性（Ⅰ）、塑性（Ⅱ）和致密化（Ⅲ）階段，如圖1所示。在第一階段，多孔膜受到壓力作用會產(chǎn)生較大的彈性形變，在壓力釋放后多孔膜會迅速恢復原貌，離子傳輸性能保持不變。在第二階段，多孔膜發(fā)生塑性壓縮，孔的結(jié)構(gòu)被擠壓變形，離子傳輸無法完全保持，釋放壓力隔膜無法完全恢復初始的狀態(tài)。在第三階段，多孔膜結(jié)構(gòu)坍塌并致密化，孔完全閉合，成為致密結(jié)構(gòu)，隔膜喪失傳輸離子的功能^[2-3]。

圖1.隔膜在受壓過程中的應力-應變關(guān)系圖^[2]

有數(shù)據(jù)表明在0~20 MPa隔膜形變?yōu)?0.5，在 20~30 MPa 隔膜形變從 0.5 增加至 0.55。在0~12 MPa，隔膜的離子電導率隨著應力的增加逐漸降低，二者呈線性關(guān)系。在高于 12 MPa 時， 隔膜離子電導率迅速下降，并逐漸趨向穩(wěn)定^[4]。不同的隔膜的離子電導率隨著壓力的增加，其衰減各有不同，本文通過測試兩種隔膜在0-3MPa下的離子電導率變化，來探索壓力對隔膜離子電導率的影響。

1. 測試條件&方法 

1.1 測試設(shè)備

采用元能科技自研的多通道離子電導率測試系統(tǒng)（EIC2400M，IEST）如圖2所示，該設(shè)備包含4個測試通道，可提供高純氬氛圍，實現(xiàn)多通道對稱電池的電化學阻抗譜測試。壓力范圍10~50Kg，頻率范圍100KHz~0.01Hz。

圖2.多通道離子電導率測試系統(tǒng)

1.2 測試樣品

隔膜A和隔膜B。

1.3 測試流程&隔膜離子電導率計算方法

將樣隔膜按照1層，2層，3層，4層放到對應的4個通道中→關(guān)閉設(shè)備倉門，對內(nèi)腔進行抽真空-充高純氬氣，除去內(nèi)腔中的水分→對各通道進行定量注液→達到浸潤時間后，自動測試EIS→最后通過軟件的擬合、計算得到隔膜的離子電導率。隔膜離子電導率的計算方法如下所示：以每層隔膜的EIS為基線進行擬合，擬合線與X軸交點為Rs，則為n層隔膜的阻抗Rs（n），如圖3（a）所示。將層數(shù)為X軸，每層的阻抗值為Y軸做線性擬合，所得到的線性擬合方程的斜率即為單層隔膜的離子阻抗R，如圖3 (b)所示。

圖3.不同隔膜層數(shù)的EIS阻抗譜（a）；R值擬合圖（b）

將得到的離子阻抗R代入公式1計算可得到隔膜離子電導率。

σ=d /( R * S)  （1）

其中，σ為離子電導率，d為隔膜厚度，R為離子電阻，S為隔膜反應面積。

2. 結(jié)果分析 

圖4. 不同壓力下隔膜的EIS圖譜：隔膜A (a); 隔膜B (b)

圖4為A、B隔膜在不同壓力下測得的EIS圖譜。以得到的EIS為基線進行線性擬合，記錄擬合線和X軸的交點值，可以得到1~4層隔膜的阻抗值R1，R2，R3，R4。再以層數(shù)為X軸，R1，R2，R3，R4為Y軸做線性擬合，得到不同壓力下的隔膜的離子阻抗R，如表1、2所示。將R值代入公式（1），通過計算得到對應壓力下的隔膜離子電導率，如圖5所示，從圖中可以看出，隨著壓力的增加，隔膜離子電導率呈線性降低，且B的下降速率明顯大于隔膜A。

表1.隔膜A在不同壓力下的離子電阻值和離子電導率值

表2.隔膜B在不同壓力下的離子電阻值和離子電導率值

圖5.隔膜離子電導率和壓力的關(guān)系圖

隔膜孔隙率是決定質(zhì)量傳輸?shù)年P(guān)鍵因素，因為它確保了足夠的Li⁺離子導電性，本實驗的數(shù)據(jù)說明機械壓力會改變隔膜的微觀結(jié)構(gòu)，阻礙離子遷移，從而降低隔膜的Li⁺電導率。

3. 總結(jié)

本文采用元能科技自研的多通道離子電導率測試系統(tǒng)，測試了不同隔膜在不同壓力下的離子電導率，發(fā)現(xiàn)隔膜的離子電導率隨壓力的增加而減小，且不同隔膜展示出不同的衰減速率。當隔膜受到厚度方向的壓力時，其微孔結(jié)構(gòu)必然發(fā)生改變，從而進一步影響鋰離子的傳輸以及電池的綜合性能。由此可見全面深入了解隔膜的微孔結(jié)構(gòu)與壓力之間的關(guān)系對于生產(chǎn)出更適合鋰離子電池內(nèi)部環(huán)境的隔膜是至關(guān)重要的。我們可以通過隔膜離子電導率測試，合理選擇壓力從而改善電池性能。

4. 參考文獻

[1] 崔錦,石川,趙金保.機械壓力對鋰電池性能影響的研究進展 [J].化工學報, 2021, 72(7)：3511-3523.

[2] Gioia G, Wang Y, Cuiti?o A M. The energetics of heterogeneous deformation in open-cell solid foams[J]. Proceedings of the Royal Society of London Series A: Mathematical, Physical and Engineering Sciences, 2001, 457(2009): 1079-1096. 

[3] Sarkar A, Shrotriya P, Chandra A. Modeling of separator failure in lithium-ion pouch cells under compression[J]. Journal of Power Sources, 2019, 435: 226756.

[4]Peabody C, Arnold C B. The role of mechanically induced separator creep in lithium-ion battery capacity fade[J]. Journal of Power Sources, 2011, 196(19): 8147-8153.

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