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利用負(fù)載型固體胺吸附劑從大型點(diǎn)源的實(shí)際煙道氣中捕獲CO2，因其高效、便捷等特點(diǎn)被視為減少溫室氣體排放的重要技術(shù)。然而，在CO2吸附和脫附操作時(shí)，吸附劑需暴露在包含氧氣、二氧化碳、水和氮?dú)獾葟?fù)雜成分的煙道氣環(huán)境中，且操作溫度通常在60-150℃之間波動(dòng)，這使得吸附劑容易通過多種化學(xué)途徑發(fā)生降解。

氧化失活和尿素生成是其中最為突出的兩個(gè)問題，嚴(yán)重限制了吸附劑的長期循環(huán)穩(wěn)定性和實(shí)際應(yīng)用效果。因此，深入探究不同失活過程的內(nèi)在機(jī)制，明確載體的關(guān)鍵特征及其對失活機(jī)制的影響，對于設(shè)計(jì)出超穩(wěn)定的負(fù)載型固體胺吸附劑至關(guān)重要。

2025年2月28日，期刊Nano-Micro Letters報(bào)道先豐客戶通過全面、系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)和分析，揭示不同載體表面-OH對負(fù)載型聚乙烯亞胺（PEI）吸附劑失活機(jī)制的影響，并在此基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)和制備出具有超高穩(wěn)定性的固體胺吸附劑，為CO2捕獲技術(shù)的發(fā)展提供理論依據(jù)和實(shí)踐指導(dǎo) 。

研究人員設(shè)計(jì)了兩種載體：含表面金屬羥基(如Mg/Al-OH的MgxAl-OH)的氫氧化物，其表面的金屬羥基具有獨(dú)特的化學(xué)性質(zhì)和活性(使用共沉淀法制備)；含表面非金屬羥基(如Si-OH)的SBA-15，具有規(guī)整的介孔結(jié)構(gòu)和豐富的表面硅羥基。然后利用濕浸漬法將PEI負(fù)載到不同的載體上，制備出一系列負(fù)載型吸附劑，并添加PEG對吸附劑進(jìn)行改性。

測試結(jié)果顯示，含Al-OH的載體在純氧環(huán)境下能使PEI具有較好的氧化穩(wěn)定性，但在模擬煙道氣中易因CO2破壞氫鍵網(wǎng)絡(luò)而發(fā)生嚴(yán)重氧化降解；含Si-OH的載體則在模擬煙道氣中能使PEI保持較高的氧化穩(wěn)定性，但在純CO2再生時(shí)易生成尿素。PEG的添加雖然不能緩解含Al-OH載體在CO2和O2共存時(shí)的氧化失活問題，但能顯著增強(qiáng)含Si-OH載體上PEI的抗尿素生成能力。

基于對吸附劑失活機(jī)制和PEG作用的深入理解，該團(tuán)隊(duì)成功設(shè)計(jì)并制備出40PEI-20PEG-SBA-15吸附劑，該吸附劑展現(xiàn)出了卓越的性能。在以純CO2為吹掃氣的再生實(shí)驗(yàn)中，60PEI-SBA-15的初始CO2吸附容量在50次循環(huán)后迅速從1.76mmol g-1下降到0.96mmol g-1，而40PEI-20PEG-SBA-15的最終CO2吸附量達(dá)到2.38mmol g-1，表現(xiàn)出良好的解吸性能和抗尿素生成失活能力。

值得注意的是，該吸附劑在1000次吸附-解吸循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，CO2吸附容量高達(dá)2.45mmol g-1，在模擬煙道氣中老化一個(gè)月后容量損失可忽略不計(jì)。

文中使用的SBA-15和γ-Al2O3購買自先豐納米。

文章名稱：Design of Ultra‐Stable Solid Amine Adsorbents and Mechanisms of Hydroxyl Group-Dependent Deactivation for Reversible CO2 Capture from Flue Gas

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